Internacionalmente aclamada por sus interpretaciones de Mahler, realizó su debut interpretando la Sinfonía n.º 2 “Resurrección”, de Mahler, junto con la Filarmónica de Berlín dirigida por Claudio Abbado y, desde entonces, ha trabajado con directores como Zubin Mehta, Daniel Harding, Esa-Pekka Salonen, Lorin Maazel y Kurt Masur. Ha sido invitada por las orquestas filarmónicas de Viena, Nueva York y Los Ángeles, las sinfónicas de Londres, Radio France, Chicago y la NHK, la Orquesta del Festival de Lucerna o la Academia de Santa Cecilia de Roma, y por festivales como Aix-en-Provence, Salzburgo, los Proms de la BBC, Lucerna o Verbier. En su Suecia natal, ha creado el Festival Dalecarlia.
Su repertorio de concierto incluye, entre otras, obras como la Missa Solemnis, de Beethoven, The Dream of Gerontius, de Elgar, u oratorios de J. S. Bach.
En el repertorio operístico es reconocida por sus papeles wagnerianos como Erda, en El oro del Rhin, Waltraute, en El ocaso de los dioses, o Kundry, en Parsifal. Su presencia es habitual en las óperas de Viena, Alemana de Berlín, Covent Garden, Estocolmo, Malmö y Oslo y, entre sus papeles recientes, destacan Klytaimnästra, en Elektra, de Strauss, en Viena y Berlín, y Genevieve, de Pelléas et Mélisande, de Debussy, en el Festival de Salzburgo y en la Ópera Nacional de París.
Larsson es miembro de la Real Academia de Música Sueca desde 2014 y está fuertemente comprometida con el futuro de la ópera y la música clásica: es fundadora y directora artística del Festival de la Canción en el Vattnäs Concert Barn de Suecia e imparte clases magistrales en universidades internacionales.